"Vi är otroligt ledsna över att höra om den fantastiska Jimmy Greaves bortgång, inte bara Tottenham Hotspurs främste målgörare utan den främsta målskytten detta land någonsin sett", skriver klubben i ett uttalande.
Greaves var en del av det engelska landslag som tog hem VM-titeln 1966 och gjorde 44 mål på 57 matcher för England.
Han gjorde 356 mål i den högsta serien, ett rekord som fortfarande står sig.För Tottenham blev det 266 mål på 379 matcher. Han innehar rekordet i flest antal mål på en säsong i såväl Tottenham som Chelsea med 37 respektive 41 mål.
81-årige Greaves dog i sitt hem under morgonen.